过氧化氢（H₂O₂）作为一种环保型氧化剂及重要的工业化学品，广泛用于漂白、化学合成、制药、冶金及环境修复等领域。利用太阳能进行光催化制H₂O₂的技术展现出广阔的可持续应用前景，但受限于其缓慢的电荷传输和反应动力学。因此，开发高效光催化剂至关重要。COFs基金属单原子催化剂因可实现电荷的高效传输，并能提供结构明确的活性位点，可实现中间体吸附行为的精准调控，而受到人们的广泛关注。然而，目前该类催化剂的理性设计与高效制备仍面临挑战。

针对上述问题，我校数理学院刘煊赫教授、孙兵副教授利用配位自组装策略，设计制备了一系列锚定于吡啶基亚胺类共价有机框架的金属单原子催化剂（M-COF_TAPB-BPA, M = Zn, Ni, Cu）。其中，Zn-COF_TAPB-BPA在纯水中的光催化制H₂O₂产率达到2998 μmol·g^-1·h^-1，表观量子产率为4.17% （λ = 450 nm）。本研究为通过精确的单原子工程设计开发高性能COFs光催化剂提供了合理的设计策略。

主要创新点如下：

1. 成功制备了一系列吡啶基亚胺类COFs基金属单原子催化剂。

2.  模拟太阳光下，Zn-COF_TAPB-BPA在纯水中实现了2998 μmol g^-1 h^-1的H₂O₂产率，并在450 nm波长处达到4.17%的表观量子产率。

3. 理论计算结果表明， Zn-COF_TAPB-BPA中Zn催化位点不仅对O₂的吸附具有促进作用，且在其表面形成*OOH中间体的反应能垒最低，从而更有利于双电子氧还原路径的进行。

图1. M-COF_TAPB-BPA的合成示意图，XRD图，Zn-COF_TAPB-BPA的透射电镜和球差电镜图

图2. 催化剂的H₂O₂光合成性能

图3. 催化剂的光电性能

图4. 不同条件下Zn-COF_TAPB-BPA的EPR信号（DMPO为捕集剂）和DFT计算分析

上述研究成果发表于化学领域国际知名期刊《Chemical Communications》: Ruolan Huang, Xuan-He Liu*, Bing Sun*, Atomic Zinc Active Sites on Imine-pyridine Based Covalent Organic Frameworks for Enhancing Photocatalytic H₂O₂ Production. Chemical Communications, 2026. 62, 608-611.

全文链接： https://doi.org/10.1039/D5CC05126F